近日，我校纳米催化材料与应用团队在化学领域旗舰期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）（IF：16.1）上发表了题为“Mechanistic Insights Into H2O Dissociation in Overall Photo-/Electro-Catalytic CO2 Reduction”的综述文章，我校化工与材料学院（表面微纳米材料研究所）为第一通讯单位，在读博士后马敏智博士为论文第一作者，马敏智、郑直教授、法文君教授、西南石油大学周莹教授和福州大学王心晨教授为论文通讯作者。
光/电催化H2O还原CO2制燃料和化学品为解决环境和能源挑战提供了一个完美的方案。长期以来，该反应体系中催化剂设计主要集中在调控还原位点，以提高CO2还原半反应的效率或调控CO2还原路径。但是，很少有研究关注H2O活化位点对H2O解离半反应的影响。值得注意的是，H2O解离半反应是CO2还原速率的决速步，且其还通过质子耦合电子转移过程控制含碳中间体的演化方向和生成能垒。因此，本综述将H2O解离半反应对CO2还原性能的调控机制总结为如下三个方面：（1）质子供给效应；（2） 正电荷耗尽效应；（3） 不可忽略的逆反应效应。上述分析旨在揭示H2O活化对CO2还原路径和转化效率的潜在作用机制，并拟建立机制-结构-性能三者间的映射关系，以指导高效催化材料的设计和开发。此外，本综述还总结了研究H2O解离机理的相关先进表征技术。最后，讨论了光/电催化CO2还原中H2O活化位点的设计面临的挑战，并展望未来光/电催化CO2还原催化剂的设计概念。光/电催化H2O还原CO2技术是实现我国“双碳”战略目标的重要方式。
通过调控H2O解离半反应过程以达成调控CO2还原路径及提升CO2还原效率的示意图
附全文链接： https://doi.org/10.1002/ange.202425195
